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记者从华南理工大学获悉,该校李映伟团队、美国得克萨斯大学圣安东尼奥分校陈邦林、沙特阿卜杜拉国王科技大学韩宇和西班牙科尔多瓦大学Rafael Luque共同研制出世界首个有序大孔—微孔MOF单晶材料。相关研究近日在线发表于《科学》杂志。
一直以来,制备出高度有序、大孔、单晶的稳定多孔材料,是一个巨大挑战。近年来,科学家发展了一些有效的合成策略,成功制备出介孔或大孔金属有机骨架(MOF)材料,但是这些介/大孔多为无序结构,或因其多晶结构而易于坍塌。此次研究人员创新地采用“双溶剂”法研制出世界第一个有序大孔—微孔MOF单晶材料,有效解决了这些难题。
研究人员首次提出了一种以聚苯乙烯小球(PS)三维结构为模板的合成策略,以甲醇—氨水为双溶剂,通过“硬模板剂的制备—在大孔内填充MOF前驱体—MOF的可控晶化—去除模板剂”的制备路线,研制出世界第一个有序大孔—微孔MOF单晶材料。《科学》杂志审稿人高度评价该工作“展现了一条优雅的合成策略”“描绘了美丽的化学”。
据了解,该方法具有较好的通用性,通过简单变换PS模板的尺寸,就可以系统调变有序大孔的直径,其催化活性是常规微孔ZIF-8的4倍以上,而且随着反应物分子尺寸的增大,其活性提升倍数增高。另外材料还具有良好的稳定性,在重复利用7次以后,仍然能够保持87%以上的初始活性。该研究成果使得多孔材料的应用成功延伸到有序大孔单晶领域。
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